기존 실리콘 음극의 부피 팽창·전도도 한계 동시 해결
니켈·아연·실리콘 비정질 삼원계 화합물 매트릭스 적용
흑연 추가 도입한 '이중 매트릭스 구조'로 안정성 확보
리튬이온전지 370 Wh/kg 이상·전고체전지 300 Wh/kg급 달성
국립금오공과대학교는 최근 박철민·최인철 재료공학부 신소재공학전공 교수 연구팀이 리튬이온전지와 전고체전지에 모두 적용 가능한 '고성능 실리콘 음극 소재'를 개발했다고 31일 밝혔다.
연구팀은 기존 실리콘 음극의 한계인 부피 팽창과 낮은 전도도 문제를 동시에 해결했다. 실리콘을 둘러싼 매트릭스 구조에 주목해 니켈(Ni)·아연(Zn)·실리콘(Si)으로 구성된 삼원계 실리콘 화합물을 비정질화해 음극 매트릭스로 활용했다. 이 비정질 삼원계 실리콘 화합물은 기계적으로는 탄성 완충재 역할을 하고, 전기화학적으로는 이온과 전자의 이동 경로를 제공한다.
여기에 흑연을 추가로 도입해 실리콘의 전도도를 향상하고 구조적 안정성을 보완한 '이중 매트릭스 구조'를 구현했다. 그 결과 충·방전 과정에서 전극 두께 변화와 균열 발생이 많이 감소했으며, 장시간 충·방전에도 전극 구조와 계면이 안정적으로 유지됐다.
박·최 교수팀이 개발한 실리콘 음극은 액체 전해질을 사용하는 리튬이온전지에서 높은 용량과 우수한 수명 특성을 보였다. 고니켈 양극(NCM811)과 조합한 완전셀에서는 약 370 Wh/kg 수준의 에너지 밀도를 달성했다.
동일한 음극을 전고체전지에 적용한 경우에도 황화물계 고체전해질(Li₆PS₅Cl)을 사용하는 전고체전지 완전셀에서 약 300 Wh/kg급 에너지 밀도와 우수한 수명 특성을 동시에 확보했으며, 넓은 온도 범위에서도 안정적인 구동 성능을 나타냈다.
박 교수는 "실리콘은 이미 상용화된 유망한 고용량 음극 소재다. 하지만 부피 팽창과 계면 열화 문제로 인해 기술적 한계가 분명했다"며 "비정질 삼원계 실리콘 화합물과 흑연을 활용한 이중 매트릭스 구조를 설계해 리튬이온전지와 전고체전지에 모두 적용할 수 있는 새로운 실리콘 음극 플랫폼을 제시했다는 점에서 의미가 크다"고 설명했다.
한편 이번 연구는 한국연구재단 중견연구자지원사업과 대학중점연구소지원사업의 지원을 받아 수행됐다. 연구팀은 박·최 교수와 이영한 박사과정, 김반석 SM벡셀 기술연구소 연구원 등으로 구성됐다. 연구 결과는 재료·에너지 분야 학술지 'ACS Nano'에 게재됐다.
